一、研究背景
物联网（IoT）与工业4.0的发展催生了对大面积、轻量化、柔性且节能的电子设备的迫切需求，这类设备要求高吞吐量、低成本地制备可无缝集成于柔性基底的可靠晶体管与电路。有机半导体（OSCs）凭借良好的溶液加工性、柔性基底兼容性、成本优势及可扩展性，成为印刷电子的理想材料。然而，全印刷有机薄膜晶体管（OTFTs）及其集成电路的相关报道仍较为有限，从部分印刷到全印刷的技术路径尚未完全确立，面临着电性能不足、印刷分辨率低、制造效率待提升等关键挑战，亟需通过化学创新与工艺优化突破瓶颈。
二、综述要点
1. 系统梳理印刷有机电子的发展历程与关键里程碑，明确技术演进脉络。2. 对比分析数字与非数字两类印刷技术的原理、优势及局限性，聚焦墨水化学对工艺适配性的影响。3. 阐述分子设计、表面化学及流体动力学在提升印刷功能层质量中的核心作用。4. 从化学视角总结OTFTs通道、接触界面及电介质界面的优化方法与策略。5. 综述全印刷OTFTs及集成电路的最新进展，剖析当前技术挑战与未来发展方向。
三、综述内容
（一）印刷技术分类与特性
印刷技术分为数字印刷（喷墨印刷、电流体动力印刷、气溶胶喷射印刷等）与非数字印刷（凹版印刷、丝网印刷、弯月面引导印刷等）。数字印刷无需掩模，图案灵活性高，如压电喷墨印刷适配多种材料墨水，但分辨率（20-50μm）与印刷速度受限；电流体动力印刷（EHD）可实现1-3μm的高分辨率，是高集成电子器件的潜力技术。非数字印刷更适用于大规模高通量制造，如凹版印刷分辨率可达5-20μm，丝网印刷适配高粘度墨水，利于多层结构对齐，但分辨率相对较低（>30μm）。各类技术在墨水粘度、分辨率、吞吐量等方面各有优劣，需根据器件需求组合选用。
（二）OTFTs核心材料的印刷技术
1. 导电墨水：包括金属墨水（银、铜、金）、碳基墨水（石墨烯、碳纳米管）、聚合物墨水（PEDOT:PSS）及2D MXene墨水。银墨水因高导电性应用最广，通过化学烧结、激光烧结等低温工艺适配柔性基底；MXene墨水凭借金属导电性与良好分散性，在无需表面活性剂的情况下可实现高稳定印刷。
2. 电介质材料：涵盖金属氧化物（Al₂O₃、ZrO₂）、聚合物（PI、PVP、PVDF共聚物）及2D材料（hBN、氧化石墨烯）。金属氧化物电介质介电常数高，但需高温退火；聚合物电介质印刷兼容性好，通过交联改性或混合溶剂体系可优化均匀性与介电性能；2D电介质原子级平整，但其印刷膜层的界面缺陷与低电容问题仍需解决。
3. 有机半导体：分为聚合物半导体与小分子OSCs。聚合物半导体溶解性与流变性优异，通过分子设计（如支链烷基修饰）与流体动力学调控可提升结晶取向与电荷迁移率；小分子OSCs电性能更优，通过拓扑图案设计、“取向过滤漏斗”等策略，可实现无晶界单晶薄膜的印刷制备，突破器件性能瓶颈。
（三）器件界面工程策略
1. OSC/电极接触界面：采用自组装单分子层（SAMs）修饰电极以调控功函数，降低电荷注入势垒；通过表面能调制、埋层接触掺杂等方法，改善界面结晶质量与电荷传输效率，如PFBT分子原位迁移形成Ag-S键，可使接触电阻降低16倍。
2. OSC/电介质界面：利用垂直相分离（VPS）技术，使聚合物（如PS）在界面形成钝化层，消除电介质表面缺陷与电荷陷阱，实现低亚阈值摆幅（SS）的高性能OTFTs，部分器件在室温下达到近理想SS值。
（四）全印刷OTFTs与集成电路进展
1. 全印刷OTFTs已实现从实验室原型到规模化制备的突破，1997年首次报道的丝网印刷OTFTs迁移率仅0.03 cm²V⁻¹s⁻¹，目前基于有机半导体单晶薄膜的全印刷OTFTs迁移率已达13.8 cm²V⁻¹s⁻¹，且在50%压缩应变下仍保持稳定性能。
2. 全印刷有机电路包括环形振荡器、运算放大器、传感器放大电路、显示背板驱动电路及神经形态电路等。通过3D集成技术可提升晶体管密度至60 units cm⁻²，接近中规模集成水平；神经形态电路实现了低能耗图像识别与强化学习，传感器放大电路的光响应信噪比达4.6×10⁵，展现出在健康监测等领域的应用潜力。
四、总结与展望
该综述全面覆盖了全印刷OTFTs的关键技术环节，明确了印刷技术、核心材料与界面工程三大核心支柱的协同作用：印刷技术决定器件制备的规模化与分辨率，核心材料的化学特性主导器件本征性能，界面工程则是提升电荷传输效率与器件稳定性的关键。当前全印刷OTFTs的迁移率、开关比等性能已逐步接近实际应用要求，部分电路已实现低电压、低功耗运行，但仍面临材料质量、集成密度、制造效率等多方面挑战。未来研究需聚焦三大方向：一是通过分子设计开发耐高温、高导电性的有机半导体与低温柔性墨水，突破薄膜质量瓶颈；二是创新印刷硬件（如多喷嘴阵列）与墨水配方，提升印刷分辨率与集成密度，推动3D集成技术向中大规模集成演进；三是优化高通量制造工艺（如卷对卷印刷与实时缺陷校正），搭配自动化质量控制系统，降低生产成本。随着化学合成、界面工程与工艺化学的持续创新，全印刷有机电子将加速在物联网、可穿戴设备、健康监测等领域的规模化应用。
来源：i学术i科研公众号
DOI：10.1039/d5cs00920k
